米乐m6下载:我国科技大：石墨烯电化学能量贮存获得新进展

　　近期，我国科学技能大学朱彦武课题组联合法国图卢兹第三大学Patrice Simon课题组报导了石墨烯在离子液体电解液中的离子动力学呼应行为，为了解石墨烯基电极资料的电化学储能供给了理论指导。

　　作为重要的储能器材之一，电化学双层电容器（EDLCs，又称超级电容器）经过离子在高外表积碳电极外表的可逆吸脱附来储能。离子呼应进程不触及电池类电荷搬运动力学的约束，使得超级电容器能够极高的充放电速率下作业，并具有乃至达百万次的杰出循环才能。作为优秀的碳电极资料，石墨烯及其衍生物的试验级功能已超越200 F/g；多层堆叠的石墨烯薄膜电极，另一方面，鄙人一代微电子器材的微型供能电源范畴显现出巨大潜力。

　　二维资料石墨烯，其理论上550 F/g的比容量在抱负情况下或许带来高达百瓦时每公斤的器材比能量，但是现在石墨烯基资料的功能仍远远低于预期。其约束影响要素一方面可归因于石墨烯的量子电容；另一方面，界面电化学特性是抉择超级电容器储能的另一个关键要素。到现在，石墨烯-电解液内界面极化动态进程中的电荷/离子别离机制依然未得到杰出了解，阻止高功能二维或三维石墨烯电极的展开。

　　与杂乱的三维多孔碳或许多孔石墨烯比较，该课题组指出石墨烯堆叠薄膜供给了一个相对简略的二维结构模型，可用于研讨离子在平面以及受限空间的吸附/传输等电化学效应（图1）。详细而言，单层的石墨烯（SLG）具有可规划缺点含量，为了解极化效果下石墨烯基或许高比外表积碳基界面离子吸附/彼此效果供给了一个优秀模版：一方面消除了碳孔道离子受限效应，另一方面下降多孔碳资猜中曲折孔结构或杂乱缺点带来的不可控离子呼应机制的影响，进步剖析可靠性。而多层堆垛石墨烯（MLG）的层间间隔（d）已完结亚纳米到几纳米范围内调控，能够模仿电解液/高单位外表积碳在受限通道中的电荷别离。鉴于此，运用原位的手法体系剖析石墨烯电极化效果下的离子呼应显得尤为重要。

　　石英微晶天平（EQCM）是十分活络的质量探针，能够检测小至纳克等级的质量的改变，将石英微晶天平与电化学体系联用，就能够原位检测在电极化效果下，资料外表的质量改变，进一步推论电极界面的动力学进程。该课题组将化学气相堆积法制备的高质量的SLG，经过静电膜辅佐搬运的办法搬运至石英晶体外表。静电膜搬运办法具有高效快捷等长处，合适大面积搬运石墨烯。图2展现了搬运至石英晶体外表的石墨烯结构表征。能够看出石墨烯与基底之间触摸杰出，外表被石墨烯很多掩盖，该单层石墨烯的厚度大约为0.8 nm，与湿法搬运的石墨烯适当。

　　图3电化学阻抗谱(a)、(b)以及循环伏安进程的电极质量改变成果(c)、(d)

　　研讨者挑选EMI TFSI离子液体（RTIL）为电解液，首要选用电化学阻抗谱（图3a、b）探求了石墨烯的电化学呼应。剖析发现，电容实部 C′(ω)（对应CEDL）跟着频率的减小而增加。因为漏电电流（～0.05μA）反响，即便在0.1 Hz下也没有观察到电容饱满现象。电容虚部C′′(ω)（对应弛豫进程）表现为两个特征频率点f0，分别为610 Hz和2.5 Hz。比较而言，没有SLG包覆的石英基底，只显现了一个特征频率点（413 Hz）。因而，SLG和露出的金集流体并联奉献于体系的总电容，而较慢的弛豫呼应为SLG双电层充电进程，与石墨烯纳米片、高曲折石墨烯相相似。关于每一个时间常数（τ），电容能够描绘为一个徳拜模型：

　　在特征频率f0下，ωτ=1，所以全体的EDL电容为：CEDL=2C′。图3b能够看出，SLG在EMI TFSI电解液中的零电荷点大约为-0.2 V vs Ag。CEDL跟着相对电势（E）的升高而近乎对称性升高。在之前研讨中，这种“V”型的C-E曲线了解为石墨烯量子电容（CQ）与石墨烯安稳的Helmholtz电容（CH）串联模型，但该模型不能承受部分报导的石墨烯中高比容量特性，另一方面，石墨烯的量子电容不只与载流子浓度有关，也与电解液内界面要素相关。Ji等也报导了石墨烯中CH随电势改变的理论特性。所以需求进一步探求石墨烯/电解液内界面呼应特性，用以剖析除石墨烯自身特性之外的主导石墨烯电容的离子别离机制。

　　图3c、d展现了EQCM原位研讨了离子液体（EMI-TFSI）电解质在单层石墨烯外表的动力学呼应。依据Sauerbrey 公式进一步将电极频率改变（Δf）转化为质量改变，将CV中的电流呼应转化为电量Q，即可得图3d所示的Δm-ΔQ曲线。能够发现在石墨烯正极化区间，电荷贮存受带正电的团簇类离子脱附主导；在负极化区间，石墨烯外表质量改变较小，显现外表离子重排效应，分子动力学模仿成果也进一步证明了这一点。

　　正极化进程中观察到的离子团簇类充电机制或许与高浓度离子液体电解液中库伦效果相关。在离子液体中，这种离子之间的库伦效果是很强的，热力学模仿和外表力试验也证明了捆绑的离子对在RTIL中普遍存在的特征。另一方面，这种共离子（Co-ion）脱附的充电机制，应该增加与充电进程相关的体系熵，最小化焓丢失，然后为进步石墨烯电极功能供给或许。在负极化进程中，离子处于高度密布状况，然后下降电极呼应速度。跟着施加电势的增加，两种类型的界面呼应主导着双电层的改变，导致双电层电容增加。

　　该研讨供给纳米标准下石墨烯或超高外表积的碳/RTIL界面电荷别离机制，为进一步了解石墨烯-电解液界面结构以及石墨烯双电层储能供给了根底。一起咱们希望，从单层石墨烯到多层石墨烯，石墨烯基资料的根本离子动力学特功能够愈加深化探求与了解。

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